Selain nama Bart Layton, Crime 101 juga menarik perhatian karena ada nama besar seperti Chris Hemsworth dan Mark Ruffalo yang menjadi pemerannya. Seperti diketahui, ini bukan kali pertama mereka beradu akting karena sebelumnya kita sudah pernah melihat aksi keduanya pada film di bawah naungan MCU.
Bila membahas soal akting, Hemsworth mampu menampilkan karakter anti-heronya dalam Crime 101. Gerak-gerik sebagai Mike Davis dirasa sudah cukup menggambarkan bagaimana sosok perampok profesional dan tidak arogan saat beraksi. Tak sampai di situ saja, Hemsworth juga memperlihatkan sisi lain Davis yang dingin.
Film perampokan rasanya kurang lengkap tanpa ada detektif polisi, dan karakter tersebut diperankan Ruffalo sebagai Lou Lubesnick. Lewat aktingnya, aktor kelahiran 1967 itu menunjukkan kegigihan dan pantang menyerahnya saat berusaha menangkap Mike lewat berbagai cara. Penampilan Ruffalo dengan karakter tersebut masih terbilang memuaskan penonton.
Tak hanya Hemsworth dan Ruffalo, aktor Barry Keoghan juga turut mencuri perhatian melalui karakternya sebagai Ormon. Berbeda dengan Mike, karakter Ormon justru digambarkan sebagai perampok yang mudah marah dan memilih menggunakan kekerasan dalam melakukan aksinya. Keoghan pun sukses menerjemahkan karakternya tersebut.
Kemudian, ada pula Halle Berry yang memainkan peran pialang asuransi bernama Sharon Combs. Karakter itu tampaknya tak begitu sulit untuk dihidupkan dan diperankan oleh Berry. Kehadirannya pun amat berarti karena menjadi bagian yang krusial dalam film.
